En España Modesto Bargalló pintó únicamente un óleo de un paisaje que, como tantos otros proyectos, dejó sin terminar. Sin embargo, en México Bargalló dio rienda suelta a su lado más artístico, pintando un total de 36 óleos entre 1942 y 1962. Quizá por su interés en la historia natural, pintó diversos paisajes, como el del pueblo de Lloá (Tarragona), de donde era natural su madre (óleo que pintó desde el recuerdo); así como otros idílicos parajes mexicanos como el bosque de Chapultepec, Xochimilco, Taxco y Boca del Río (Veracruz). Si bien estos entretenimientos pictóricos podrían parecer ajenos a su labor profesional, el examen de su obra editorial revela una predilección manifiesta por el dibujo. 

El dibujo tuvo un papel central en la labor educativa y editorial de Modesto Bargalló. Ya desde su juventud, había demostrado importantes dotes para el dibujo, como muestra la calificación de sobresaliente obtenida en las materias de Dibujo I y II del bachillerato. En su ulterior labor docente, Bargalló exigirá a sus estudiantes la elaboración de dibujos a fin de describir la observaciones realizadas en paseos, excursiones o sesiones de clase; así como para representar el fundamento de los aparatos de físicas construidos, las experiencias de historia natural y los experimentos de química realizados. En su labor editorial, las abundantes ilustraciones realizadas por el propio Bargalló tuvieron un papel fundamental para la circulación de sus propuestas de innovación metodológicas en la enseñanza de las ciencias. En un contexto de escasez material y de deficitaria formación científico-técnica del profesorado, el dibujo permitió a Bargalló enriquecer las descripciones de sus prácticas pedagógicas a fin de que pudieran ser ejecutadas en las aulas de otros docentes. El trabajo de ilustración de sus manuales fue subrayado por figuras tan destacadas como el químico norteamericano Linus Pauling, Premio Nobel de Química en 1954 y de la Paz en 1962, tal y como muestra la correspondencia entre ambos.